Що відбувається з кроком міграції алкілу в механізмі реакції Шмідта на кетоні?

Що відбувається з кроком міграції алкілу в механізмі реакції Шмідта на кетоні?
Anonim

The Реакція Шмідта для кетону передбачає реагування з # "HN" _3 # (Гідразойної кислоти), каталізуються # "H" _2 "SO" _4 #, щоб утворити гідроксилімін, який потім tautomerizes з утворенням амід.

Механізм досить цікавий, і виходить так:

  1. Карбонільний кисень протоніровані, оскільки має високу електронну щільність. Це каталізує реакцію так, щоб гідразоєва кислота могла атакувати на наступному етапі.
  2. Гідразоєва кислота веде себе майже так само, як і енолат нуклеофільні напади карбонильний вуглець.
  3. Механізм продовжується до формування іміну, тому ми протоніруємо # "OH" # щоб утворити хорошу відхідну групу.
  4. Імінні форми і # "H" _2 "O" # листя.
  5. Протон береться з імінієвого азоту.
  6. Ось де алкіл міграції відбувається. Зауважимо, що це трохи нагадує більш типові узгоджені 1,2-алкіл міграції (# "E" 2 #) процес, коли в процесі реакції елімінації утворюється первинний карбокатион.

    З тих пір # "N" - "N" # # sigma # зв'язок є слабкий (лише трохи сильніше пероксиду # "O" - "O" # # sigma # зв'язок, приблизно # "15 kJ / mol" #), він вигідно перерви, і більші / громіздкіші #R "'" # група мігрує на імінний азот. З тих пір # "N" - "N" # благополучно ламається, це звільняє #sigma ^ "*" # орбіталь в імінному азоті і дозволяє алкильной групі вносити в неї. Цікаво, хоча незрозуміло, чому більше #R "'" # групою є та, яка мігрує, мабуть, "незалежно від її природи" (стор. 15).

  7. The iminium carbocation intermediate форми, які, як я підозрюю, є несподіваними, хоча це було доведено, що вона формується (пор. с. 15). Вода може потім легко вести себе як нуклеофил і зв'язок.
  8. Щоб виконати пряму реакцію, ми не можемо виключити воду з молекули (що б реформувала проміжну), тому ми депротонат це.
  9. Таутомеризация виходить гідроксилиновий проміжний продукт, захоплюючи протон з недавно протонированной води.
  10. Нарешті, механізм укладається, коли депротонування відбувається з утворенням амідний продукт.

Алкильная міграція є досить цікавою, але насправді не є унікальною для цього механізму.

Іншим швидким прикладом міграції алкіл є в 1,1-вставні реакції в межах перехідно-метало-карбонільних комплексів, де знаходиться алкільна група cis до a # "CO" # ліганд (Неорганічна хімія, Miessler et al.).

У цьому випадку алкільна група мігрує, і # "" ^ 13 "CO" # потім координати. (Miessler et al. Забезпечили ізотоп # "CO" # Дослідження, що показали алкильную міграцію # "CO" # міграції.)

Подумайте про це, є ще один цікавий приклад міграції алкіл в Росії гідробіорація!

Перегляньте, чи можете ви його помітити: